Skyray dễ dàng được phân biệt với những chiếc khác vì nó chỉ được một phi đội Hải quân duy nhất (VFAW-3) sử dụng, phiên chế trong Bộ Chỉ huy Phòng không Bắc Mỹ. Phi đội VFAW-3 trú đóng thường trực tại Căn cứ Không lực Hải quân North Island, San Diego. Kiểu dáng độc đáo và bắt mắt đóng vai trò lớn làm cho chiếc Skyray trở thành một trong những máy bay tiêm kích phản lực đời đầu được biết đến nhiều nhất. Được gọi một cách trìu mến là "Ford" (ghép chữ "Four" và "D" trong tên của nó), chiếc máy bay này có một tốc độ và góc lên cao ngoạn mục, đã từng lập kỷ lục thế giới về tốc độ lên cao. Chiếc Skyray từ đứng yên đã bay lên 50.000 ft trong 2 phút và 36,05 giây ở một góc lên 70°.

Chiếc Skyray được thiết kế chỉ dành cho vai trò đánh chặn ở tầm cao và không phù hợp cho những vai trò đa nhiệm vụ được đòi hỏi sau đó, nên nó có thời gian phục vụ ngắn trong Hải quân và Thủy quân Lục chiến. Chiếc cuối cùng được rút ra khỏi phục vụ vào năm 1964, một chiếc duy nhất được NACA (Ủy ban Tư vấn Quốc gia Hàng không) (không lâu sau trở thành cơ quan NASA) sử dụng cho đến năm 1969.

Một kiểu cải tiến tiếp nối, chiếc F5D Skylancer, được thiết kế và những chiếc nguyên mẫu được chế tạo, nhưng nó bị hủy bỏ do có vai trò chức năng gần như tương đồng với chiếc Vought F8U Crusader, và cũng để giảm sự phụ thuộc vào Douglas Aircraft, lúc đó đang sản xuất nhiều kiểu máy bay khác cho Hải quân Hoa Kỳ.